Первый телеграфный аппарат Шиллинга начинает работать уже в 1828 году, но до публичной демонстрации дело не доходит. Увлечение востоковедением, совмещенное на этот раз со служебной необходимостью, заставляет его вновь изменить планы. Русское правительство готовится направить экспедицию в Восточную Сибирь для «обследования положения местного населения и состояния торговли у северных и западных границ Китая». Естественным кандидатом на пост руководителя экспедиции становится чиновник Азиатского департамента МИДа, видный знаток восточных языков, недавно к тому же ставший членом-корреспондентом Академии наук П.Л. Шиллинг. Вторая половина 1829 года — начало 1830-го посвящены активной подготовке экспедиции. Уточняется маршрут, подыскиваются люди. Для участия в экспедиции Шиллинг вызволяет из монастырской тюрьмы отца Иакинфа (в миру — Н. Я. Бичурина), выдающегося востоковеда и основоположника русского китаеведения. Еще один будущий участник — литератор А. Д. Соломирский, приятель Пушкина. Замыслом далекого путешествия увлекается и сам А. С. Пушкин, особенно сблизившийся с обаятельным и эрудированным Шиллингом после своего возвращения из южной ссылки. Именно к этому времени относится сделанный Пушкиным в альбоме Е. Н. Ушаковой карандашный портрет Шиллинга, великолепно передающий образ этого тучного человека с веселым, энергичным и умным лицом. 23 декабря 1828 года датируется стихотворное обращение Пушкина к возможным спутникам по экспедиции — Шиллингу, Соломирскому, Бичурину:
Поедем, я готов; куда бы вы, друзья, Куда б ни вздумали, готов за вами я Повсюду следовать, надменной убегая: К подножию ль стены далекого Китая, В кипящий ли Париж, туда ли, наконец, Где Тасса не поет уже ночной гребец,
Где древних городов под пеплом дремлют мощи, Где кипарисные благоухают рощи, Повсюду я готов .
По соседству со стихотворными отрывками находится и черновик прошения Пушкина «о дозволении посетить Китай вместе с посольством, которое туда скоро отправляется», направленного А. X. Бенкендорфу 7 января 1830 г. Прошение рассматривается в кратчайший срок — и 17 января Пушкину сообщают отказ Николая I. Экспедиция отправляется без поэта.
Два экспедиционных года Шиллинг проводит в Забайкалье, в Монголии, областях, смежных с Китаем. Помимо официальных задач экспедиции, ее руководитель занят сбором памятников литературы, прежде всего тибето-монгольской. В этом ему помогают и знание тибетской письменности, и природная обходительность, и . случай! Незадолго до появления экспедиции среди местных буддистов распространилось пророчество о скором появлении некоего чужеземца, который воспримет буддизм, а затем распространит его на Западе. Внешность и манера поведения Шиллинга, его явный интерес к религии и культуре местных жителей быстро заставили отнести пророчество на счет русского путешественника. «Я был немало удивлен, узнав . что меня стали считать земным воплощением какого-то значительного персонажа буддистского Пантеона»,— отмечает сам Шиллинг.
С этого момента большая часть трудностей, связанных с приобретением тибетских и монгольских книг, исчезла. Настоятели храмов и монастырей с готовностью дарят Шиллингу почти любые понравившиеся ему сочинения. Более того, прослышав об удивительном чужеземце, в штаб экспедиции в Кяхте стали прибывать паломники, проделывавшие подчас путь в сотни километров, с единственной целью — увидеть Шиллинга и преподнести ему такие книги, каких, по их мнению, у него не хватало. С целью сделать свою коллекцию максимально полной, Шиллинг организует уникальное предприятие по переписке таких сочинений, которые имелись у местных жителей только в одном экземпляре и поэтому не могли быть подарены. Из окрестных монастырей русский востоковед приглашает в Кяхту самых искусных каллиграфов. Порой до двадцати писцов одновременно работают в войлочных юртах, которые изобретательный путешественник велел расставить во дворе экспедиционного штаба.